検査室に頼らず現場で迅速に結果を得る臨床現場即時検査（POC）の装置は、体液中の標的物質を認識素子で捉え、変換器が信号へ変えて診断を成立させることから、近年急速に普及している。変換方式では光学式と電気化学式が広く用いられる。その基盤材料として注目されるのが、ポリイミド膜への炭酸ガスレーザー照射による光熱変換で多孔質な三次元グラフェンを直接描画する、レーザー誘起グラフェン（LIG）である。大きな表面積と高い電気伝導性を持ち、型を使わず図形をそのまま描けるため加工が速い。

　しかし、既存のPOC装置は光学式か電気化学式の一方だけで測る単一方式であり、偽陽性を排除しきれず信頼性に限界がある問題点がある。またLIGは照射条件で構造が変わるため、電気化学特性と光学特性のどちらへ最適化すべきかの指針も定まっていない。

　そこで、本研究では光ファイバと電気化学用LIG電極を同一のチップへ組み込み、同じ試料室で光学測定と電気化学測定を同時に行える二方式の基盤を構築することによって、解決した。レーザーの走査回数を1〜3回と変えLIG1〜LIG3を作り分けた。Cobolt社製の532 nmレーザー（40 mW）は、作製したLIGのラマン分光の励起光源として、D帯・G帯・2D帯の強度比から欠陥密度と結晶性の変化を評価する目的で使用された。走査回数を増やすほど多孔性が増し酸化度が下がった。電気化学測定では走査1回のLIG1が最も可逆性と感度に優れ、色素DCMを用いた光学測定では走査3回のLIG3が最も低い検出下限を示した。さらにフェロシアン化物の電解酸化に伴う発色を電流と同時に追跡し、二方式の同時計測を実証した。

※本記事は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）を、独自の構成で再構成した日本語要約です。

【用語解説】

• レーザー誘起グラフェン（LIG）：ポリイミドなどの高分子にレーザーを当て、その熱で表面を炭化させて多孔質のグラフェンを直接描く手法、およびそれで得られる材料。型や薬品を使わず、描いた図形がそのまま電極になる。
• 微分パルスボルタンメトリー（DPV）：電圧に階段状のパルスを重ねながら電流を測る電気化学分析法。パルスの前後で電流の差を取ることで背景電流を打ち消し、通常の電圧掃引より低い濃度まで検出できる。
• D帯・G帯・2D帯：炭素材料のラマンスペクトルに現れる主要な振動帯。G帯は黒鉛的な六角網面に、D帯は欠陥や端に由来し、両者の強度比が欠陥密度の目安となる。2D帯の形状と強度は積み重なったグラフェンの層数を反映する。

ラマン分光に使用された532 nmレーザー

　グラフェンと分子性半導体を分子スケールで組み合わせた材料は、ダイオードや薄膜トランジスタ、光検出器、太陽電池、発光素子など、新しい電子・光デバイスの有望な舞台として研究が進められている。こうした界面では電子的な過程の多くが分子とグラフェンの接触面で起こり、分子が基板に対して寝て並ぶか立って並ぶか（face-on／edge-on）といった配向によってπ積層や電気伝導が大きく左右される。中心に金属を取り込める金属フタロシアニンは、無毒で熱的・化学的に安定し光吸収が強い代表的な有機半導体であり、なかでも亜鉛フタロシアニン（ZnPc）は結晶多形ごとに600〜800 nmのQバンド吸収が異なり、加熱（アニール）で多形と分子配向を制御できることが知られている。

　しかし、グラフェンや黒鉛の上に並んだフタロシアニン単分子膜において、アニールが界面の構造や電子・光物性に及ぼす仕組みは十分に解明されておらず、界面構造を意図的に設計・制御する手段としても確立していないという問題があった。

　そこで本研究では、ナノ多孔性のホスト網（TSB35-C12）にZnPcを一定間隔で取り込ませた自己組織化単分子膜をCVDグラフェン上につくり、走査トンネル顕微鏡（STM）と光学マイクロ分光を組み合わせて解析することで、この問題を解決した。80℃で30〜180分アニールすると、ZnPcのQバンド吸収が676 nmから711 nmへと、連続的なずれではなく別ピークへの置き換わりとして変化し、分子が平面正方形から羽根つき（シャトルコック）状の配座へ転移することを示した。この転移で中央の亜鉛原子が露出しやすくなり、ピリジル系配位子との三次元的な金属–配位子錯体の形成が促進された。要となる分光では、グラフェンがZnPcの蛍光を強く消光する性質を利用し、Cobolt社製の633　nmレーザーを励起光として、単分子膜の共鳴増強ラマン散乱（GERS）を測定し、アニールに伴う構造変化を裏づけた。

※本記事は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）を、独自の構成で再構成した日本語要約です。

【用語解説】

• フタロシアニン／金属フタロシアニン：中央に金属原子を取り込める環状のπ共役色素で、有機半導体や顔料として使われる。中心金属の種類によって電子・光・スピンの性質が変わる。
• Qバンド：フタロシアニンが可視〜近赤外（およそ600〜800 nm）に示す強い吸収帯。分子の配向や集合状態（多形）によってピーク位置が変化する。
• GERS（グラフェン増強ラマン散乱）：グラフェンに接した分子のラマン信号が増強される現象。単分子膜レベルの微弱な信号でも検出できるようになる。

ラマン分光に使用された633 nmレーザー

　担持金属酸化物触媒は、酸化物担体の表面に金属酸化物を薄く分散させた触媒であり、選択酸化をはじめ工業・環境分野の多くのプロセスで重要であることから、近年研究が進められている。とりわけ、担体上に分散したモリブデン酸化物（モリブデナ）の触媒性能は、表面に形成される酸化モリブデン(VI)種の分子構造、すなわち配位形式や重合度に強く支配される。したがって、構造と機能の関係を導くうえで、こうした表面種を分子レベルで解明することが不可欠である。

　しかし、チタニア上に分散したモリブデナ種については、支配的な配位構造が単オキソか二オキソか、孤立種か重合種かといった点で統一的な見解が得られていなかった。さらに、焼成後の配位構造は合成法によらず熱力学のみで決まり、温度を下げても元に戻らないと、十分な根拠のないまま仮定されてきた問題があった。

　そこで、本研究では酸化的脱水条件下・120〜430℃でのその場ラマン分光と赤外分光により、チタニア（アナターゼおよびP25）上の酸化モリブデン種を分子レベルで解析し、この課題を解決した。その結果、単オキソ四配位型・単オキソ五配位型・二オキソ型の三種の表面種を同定し、低被覆では孤立単核種が、高被覆では重合したポリモリブデン酸種が優勢になることを示した。さらに、温度低下に伴い五配位型が担体表面に保持された水を介して二オキソ型へ可逆的に変化することを見出し、「配位は温度で戻らない」とする従来の仮定を覆した。ラマン分光の励起光源にはCobolt社製491nmレーザーCalypsoを試料上10 mWで用いた。以上より、担持量と温度で表面種の配位構造を制御できることを示した。

※本記事は、オープンアクセス論文（CC BY 3.0）を、独自の構成で再構成した日本語要約です。

【用語解説】

• 担持金属酸化物触媒：担体（酸化物など）の表面に、活性成分である金属酸化物を単層に近い薄い層として分散させた触媒。少量の活性成分を広い表面積で有効に働かせられる。
• その場（in situ）分光：反応温度や雰囲気ガスなど実際の作動条件を保ったまま試料を測定し、化学種や状態の変化を直接追跡する分光手法。
• 単オキソ／二オキソ配位：金属中心に二重結合性の酸素（Mo=O）が一つ結合した構造を単オキソ、二つ結合した構造を二オキソと呼び、ラマンや赤外の振動バンド位置から区別できる。

ラマン分光に使用された491 nmレーザー

　体内に埋め込むインプラントは、高齢化と慢性疾患の増加に伴って使用が拡大しており、とりわけ歯科インプラントでは治療の要となっている。口腔内で健康維持に働く常在菌は、病原菌と付着部位や栄養を競い合い、宿主の免疫系と協調して組織の恒常性を保つ「門番」として機能する。中でも口腔レンサ球菌である Streptococcus oralis は、表面に最初に定着する初期定着菌として微生物叢の安定に寄与し、歯肉上皮細胞に対して穏やかで均衡のとれた免疫応答を引き起こすことが知られている。こうした常在菌の性質を活かし、インプラント表面を常在菌で被覆して機能化する生体材料の設計が近年進められている。

　しかし、インプラント表面は生体に対して不活性で細菌が付着しやすく、いったんバイオフィルムが形成されると持続的な炎症と再発性の感染を招き、抗菌薬も効きにくいため、インプラントの脱落につながる問題があった。常在菌で被覆した材料についても、生体適合性や骨形成、免疫調節までを含めた総合的な有効性を、ヒトの免疫環境を模した系で系統的に検証した例は乏しかった。

　そこで、本研究では加熱で死菌化した S. oralis をチタン表面に固定した生体ハイブリッド材料（CHM）を作製し、ヒトの二次元および三次元免疫応答モデルで評価することによって解決した。CHM は病原性バイオフィルムの形成を抑え、宿主細胞の接着と組み込みを支持し、炎症を抑えながら骨形成を促す均衡のとれた免疫・骨形成応答を誘導することが示された。Cobolt 社製の 532 nm 連続波固体レーザー（Cobolt 04-01 Samba、試料位置で約 10 mW）は、自作の共焦点ラマン顕微鏡の励起光源として用いられ、チタン表面上に形成された常在菌被覆の存在と化学組成（リン酸基などに帰属するバンド）を非破壊で確認する目的で使用された。

※この要約は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）に基づいています。

【用語解説】

• バイオフィルム：細菌が表面に付着し、自ら分泌した基質に覆われて集合した膜状の構造。抗菌薬や免疫が内部まで届きにくく、慢性感染や再発の温床となる。
• 常在菌（コメンサル微生物叢）：体表や粘膜に普段から存在し、宿主に害を与えず、病原菌の増殖を抑えて健康維持に寄与する微生物の集まり。
• 共焦点ラマン顕微鏡：レーザー光を試料に当て、分子振動に応じて波長がわずかにずれて散乱する光（ラマン散乱）を測定し、非破壊で化学組成を可視化する顕微鏡。ピンホールにより焦点面のみの情報を選択的に取り出す。

ラマン分光に使用された532 nmレーザー

　細菌ナノセルロースは、植物由来のセルロースを上回る純度・結晶性・保水性をもち、医療材料や食品包装などへの応用が期待されることから、近年研究が進められている。これは酢酸菌の一種であるコマガタエイバクター属などが発酵により生産する、幅100 nm未満の極細繊維からなる生体高分子である。植物セルロースの生産は森林伐採などの環境負荷を伴うため、微生物による合成が代替手段として注目されている。さらに細菌は、廃棄物に由来する有機物も炭素源として利用できる点で有望である。

　しかし、深刻な汚染源であるポリエチレンテレフタレート（PET）を分解して得られる原料、すなわちエチレングリコールとテレフタル酸を炭素源とした場合、生産される細菌ナノセルロースの分子構造や結晶性が原料ごとにどう変わるかは明らかでなく、それを非破壊で評価する手段も確立されていないという問題があった。

　そこで、本研究ではグルコース、エチレングリコール、テレフタル酸の各炭素源で細菌ナノセルロースを培養し、ラマン分光と赤外分光で分子構造を比較することにより、この課題に取り組んだ。収量はエチレングリコールで最も高く、結晶性はグルコース、エチレングリコール、テレフタル酸の順に低下した。ラマンスペクトルにはグリコシド結合のひずみを示す波数の偏移が現れ、テレフタル酸では原料が残存することを示す信号も検出された。これにより、PET由来の原料からも生分解性の細菌ナノセルロースを作製できることが示された。Cobolt社製の785 nm半導体レーザーは、このラマン分光において分子の振動情報を得るための励起光源として用いられた。

※この要約は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）に基づいています。

【用語解説】

• バロリゼーション（価値化）：廃棄物や低価値の物質を、有用で価値の高い資源・製品へと変換すること。本研究ではPET廃棄物を細菌ナノセルロースの原料として活用することを指す。
• グリコシド結合：糖分子どうしが酸素原子を介して連結する結合。セルロースではグルコースがこの結合で鎖状につながり、分子間の水素結合とあわせて強度と結晶性を生む。
• 結晶化度：材料中で分子鎖が規則正しく配列した結晶領域の割合。値が高いほど構造が秩序立ち、強度や安定性が高まる。

ラマン分光に使用された785 nmレーザー

　フェムト秒レーザー加工（超高速レーザー描画）は、透明材料の内部に三次元的な微細構造を直接書き込めるため、フォトニクスや量子デバイスなど幅広いデバイス作製を可能にする。なかでもダイヤモンド内部をレーザーでグラファイト化して導電性の電極を埋め込む技術は、過酷な環境でも動作するセンサーや量子デバイスへの応用が期待されている。ラマン顕微分光法は、試料を壊さずに材料の結合状態を分子レベルで調べられる非破壊計測であり、加工プロセスのその場（in situ）特性評価に適している。

　しかし超高速レーザー加工は、加工結果を作製中にリアルタイムで監視する手段が乏しく、これがスケーラビリティと歩留まりを制限していた。とくに、最終的なデバイス性能（電気抵抗など）と直接相関する信頼性の高い指標が確立されておらず、一般的に用いられるラマンスペクトルの特徴量では加工品質を正確に予測しにくいという問題があった。

　そこで本研究では、ダイヤモンド中にレーザー描画したグラファイト電極を対象に、ラマン顕微分光による評価法を実証した。ハイパースペクトルマッピングと電気測定を組み合わせた結果、ダイヤモンド由来の1332 cm⁻¹のsp³ラマン線の減少が、電極抵抗を単調かつ頑健に予測する指標となることを見いだし、従来よく使われてきたスペクトル特徴より優れることを示した。さらに、ラマンマーカーが明確でない加工プロセスにも適用できるラベルフリー手法として「ハイパースペクトル・アンミキシング」を導入し、関連するスペクトル成分を抽出できることを示した。本手法はダイヤモンドに限らず他の母材へも展開でき、仕様（性能目標）から逆算するfsレーザー微細加工への実用的な道筋を与える。Cobolt社製の532 nm連続波レーザー（Cobolt Samba 150 mW）は、装置に組み込まれた共焦点顕微鏡の励起光源として、フォトルミネッセンスおよびラマンの2Dマッピングに用いられた。

※この要約は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）に基づいています。

【用語解説】

• ハイパースペクトルマッピング：試料上の各点でラマン（あるいは発光）スペクトル全体を取得し、空間分布として画像化する手法。組成や結合状態の二次元・三次元分布が得られる。
• ハイパースペクトル・アンミキシング：多数のスペクトルが重なったデータから、もとになる代表的なスペクトル成分とその寄与割合を、事前のラベル（教師情報）なしに数理的に分離・抽出する解析手法。
• sp³／グラファイト化：ダイヤモンドは炭素がsp³結合した結晶。レーザー照射でこの結合が壊れ、導電性をもつsp²（グラファイト的）構造へ変化する現象をグラファイト化と呼ぶ。1332 cm⁻¹はダイヤモンド（sp³）に特徴的なラマン線。

ラマン分光に使用された532 nmレーザー

　固体表面上での原子や分子の拡散は、結晶成長や物質輸送、分子の自己組織化、不均一触媒反応などを支配する基礎過程であり、その熱力学的・速度論的な性質の解明は表面科学の重要課題である。その解析には、単一分子を直接追跡できる走査トンネル顕微鏡（STM）が広く用いられてきた。さらに、STM探針の先端に光を照射すると、探針と試料の接合部に局在表面プラズモン共鳴による強い電場が生じる。これを利用し、探針直下のごく狭い領域の振動情報を選択的に得る手法がチップ増強ラマン分光（TERS）である。

　しかし、分子の拡散がSTMの時間分解能（ミリ秒程度）より速い場合、表面に分子が存在しても清浄な面のように見えてしまう。とくに貴金属表面上の水素分子のように拡散障壁が極めて低く二次元気体を形成する系では分子の検出そのものが難しく、弱く束縛された分子の二次元気体について熱力学と速度論の知見が乏しいという問題があった。

　そこで本研究では、Ag(111)面上に物理吸着した水素分子を対象に、7〜14 Kでの温度依存TERS測定を行った。水素の回転遷移に由来するラマン信号（351 cm⁻¹）の強度が二次元気体の濃度を反映することを見いだし、その温度変化からファントホッフ式とアレニウス式を用いて、二次元昇華のエンタルピー22±1 meV、ならびに脱離エネルギー24±2 meVを定量し、相転移と脱離の位置エネルギー図を構築した。Cobolt社製の532 nm連続波レーザー（p偏光・5.9 mW）は、STM接合部に入射して局在表面プラズモン共鳴を励起し、TERSの励起光源として水素分子の微弱なラマン散乱を検出するために用いられた。

※この要約は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）に基づいています。

【用語解説】

• チップ増強ラマン分光（TERS）：STM探針の先端に光を当て、先端に生じる局在プラズモンの増強電場を利用して、探針直下のごく狭い領域の分子のラマン散乱を選択的に増強して検出する手法。ナノからサブナノメートルの空間分解能をもつ。
• 二次元気体（2DG）：表面に弱く吸着した分子が、表面に沿って自由に動き回り、あたかも二次元の気体のようにふるまう状態。本研究の水素分子のように拡散障壁が小さいときに現れる。
• 物理吸着：分子が化学結合ではなく、ファンデルワールス力のような弱い相互作用で表面に吸着する現象。吸着エネルギーが小さいため、低温でのみ安定に存在する。

ラマン分光に使用された532 nmレーザー

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　電子と正孔がクーロン引力で自発的に束縛されて励起子を形成し、それが巨視的に凝縮して生じる絶縁相である励起子絶縁体は、巨視的量子凝縮とその集団励起を探る舞台として近年研究が進められている。この相ではフェルミ準位に自発的な混成ギャップが開き、秩序変数の集団振幅励起を伴うと予想される。層状のファンデルワールス化合物Ta₂Pd₃Te₅は、その絶縁ギャップが主に電子・正孔間のクーロン相互作用に由来すると考えられ、励起子凝縮の基礎機構を集団電荷励起の検出を通して調べる優れた舞台として注目されている。

　しかし、塊状結晶では電子・格子・スピン・軌道の自由度が複雑に絡み合うため、励起子凝縮状態の明確な同定は困難である。実際、有力候補である1T-TiSe₂では励起子不安定性が電荷密度波秩序と強く結びつき、Ta₂NiSe₅では半金属-半導体転移が直方晶から単斜晶への構造転移を伴うため、電子的寄与と格子的寄与を分離できないという問題がある。

　そこで、本研究では偏光分解ラマン分光を用い、Ta₂Pd₃Te₅の集団電荷励起を観測した。その結果、特性温度T≈100 K以下でB₃g対称チャンネルに、秩序変数様の温度依存性を示す振幅様モードを見いだした。減衰ドルーデ応答はTで散乱率の抑制と強度極大を示し、フォノン強度の対称性依存的異常とともに、励起子凝縮による異方的なバンド再構成とギャップ形成を裏付けた。これにより本物質が塊状の励起子絶縁体であることを分光学的に示した。ラマン分光の励起光源にはCobolt社製の660 nmレーザーを用い、40倍対物レンズで試料表面に集光して低周波領域のスペクトルを測定した。

※この要約は、オープンアクセス論文（CC BY SA-4.0）に基づいています。

【用語解説】

• 励起子絶縁体：電子と正孔がクーロン引力で対を組んで凝縮し、単一電子的なバンド構造の効果ではなく電子相関によって絶縁化する物質相。
• 振幅(ヒッグス)モード：秩序変数の大きさが振動する集団励起。超伝導や励起子凝縮など、対称性が自発的に破れた相に現れる。
• 減衰ドルーデ応答：金属・半金属中の自由電荷が不純物やフォノンと散乱しながら動くことに由来する低周波の電子応答で、散乱率がその散乱の強さを表す。

ラマン分光に使用された660 nmレーザー

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　金属ハライドペロブスカイトは、高い光吸収係数や欠陥耐性、バンドギャップの可変性といった優れた光電子特性を持ち、溶液から成膜できるため、近年、光電変換素子の材料として急速に研究が進められている。中でもインクジェット印刷は、数十マイクロメートルの分解能で高速に薄膜を描画できる溶液成膜法であり、太陽電池や光検出器の作製に有望である。印刷に用いるインクの組成は薄膜形成を左右する重要な因子であり、添加物による結晶核形成・成長の制御が検討されてきた。単原子層の炭素材料であるグラフェンは、ペロブスカイトと良好なエネルギー準位整合を示し、高い導電性、光透過性、欠陥不活性化能、水分・酸素に対する遮蔽性を備える点で添加物として魅力的である。

　しかし、印刷されたペロブスカイト層における薄膜形成機構の理解と制御は依然として難しく、核形成・成長時の局所環境のわずかな差異に敏感なため膜内に不均一性が生じ、素子性能を損なう。またグラフェンの利用は、これまで主に電極や中間層に限られていた。

　そこで本研究では、MAPbBr₃前駆体インクにグラフェンフレークを微量（5 µg/mL以下）添加し、薄膜形成を実時間で直接観察した。グラフェンはイオン拡散を妨げて核形成の開始を遅らせ核密度を低下させ、孤立した島状成長から樹枝状成長へと結晶化を変化させ、より大きな結晶粒と良好な連結性、低い表面粗さを与えた。光吸収・発光特性はほぼ不変だが、キャリア寿命の延長、金属Pbの抑制、仕事関数の低下が確認された。単一走査の印刷で作製した光検出器は、応答度3.54 A/W、検出能約10¹²ジョーンズ、85 ms未満の高速応答を達成した。なお、グラフェンフレークの評価には、Cobolt社の532 nm固体レーザーをマイクロラマン分光の励起光源として用いた。

※この要約は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）に基づいております。

ラマン分光に使用された532 nmレーザー

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　樹脂製品は有機高分子を主成分とするが、添加剤や加工助剤、意図せず混入した物質など多種多様な化学物質を含んでおり、その量や種類を正確に把握することは、毒性評価、廃棄物管理、再生利用、環境動態の観点から重要である。特に2025年に署名予定の国連世界プラスチック条約の議論においても、樹脂中の化学物質情報の開示が喫緊の課題となっている。なかでも二酸化チタン(TiO₂)は世界で最も多く生産される化学物質の一つで、樹脂用途は塗料に次いで第2位を占める。光散乱効率の高さ、化学的不活性、熱安定性、紫外線吸収能、低コストから、顔料や耐熱性・耐候性・機械強度の向上剤として広く配合される。TiO₂には主にアナターゼとルチルという結晶多形が存在し、両者は毒性や光触媒活性が異なる(一般にアナターゼの方が細胞毒性が高い)ため、全チタン量だけでなく結晶形の同定も求められる。ラマン分光法は高分子や微小樹脂粒子の同定に広く用いられ、TiO₂の多形識別にも適している。

　しかし、従来のラマン分光法を実際の樹脂製品に適用する場合、樹脂基材自体のラマン信号や蛍光背景が強く現れて目的のTiO₂信号を覆い隠してしまうという問題がある。また、サンプリング体積が大きいため背景光に対する信号比が低く、低濃度のTiO₂検出が困難であった。蛍光を抑える目的で長波長励起(785、830、1064 nm)が用いられるが、散乱効率の低下や近赤外領域での検出感度の悪さ、さらに蛍光裾が約950 nmまで及ぶことから、必ずしも有効な解決策とはならない。

　そこで本研究では、対物レンズで励起光を約1 μmに集光するラマン顕微分光法を用い、消費者向け樹脂23試料と繊維56試料中のTiO₂多形の同定を行った。微小サンプリング体積により信号対背景比が改善され、Ti濃度約450 mg kg⁻¹という低濃度でも多形の判別が可能となった。蛍光が問題となる試料に対しては、Cobolt社製08-NLD 405 nmレーザー発振器(出力0.5 mW)を励起光源として使用し、蛍光発光が450 nm以降から始まる材料については405〜450 nmの蛍光のない波長域でラマン信号を取得した。その結果、ポリオレフィンやポリ塩化ビニルなどの樹脂ではほぼルチルが、繊維ではすべてアナターゼが検出された。これは光散乱性と安定性に優れるルチルが顔料として選好される一方、紡糸口金の摩耗を避けるため繊維では硬度の低いアナターゼが用いられる実情と一致する。

※この要約は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）に基づいています。

ラマン分光に使用された405nmレーザー

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