細菌ナノセルロースは、植物由来のセルロースを上回る純度・結晶性・保水性をもち、医療材料や食品包装などへの応用が期待されることから、近年研究が進められている。これは酢酸菌の一種であるコマガタエイバクター属などが発酵により生産する、幅100 nm未満の極細繊維からなる生体高分子である。植物セルロースの生産は森林伐採などの環境負荷を伴うため、微生物による合成が代替手段として注目されている。さらに細菌は、廃棄物に由来する有機物も炭素源として利用できる点で有望である。

　しかし、深刻な汚染源であるポリエチレンテレフタレート（PET）を分解して得られる原料、すなわちエチレングリコールとテレフタル酸を炭素源とした場合、生産される細菌ナノセルロースの分子構造や結晶性が原料ごとにどう変わるかは明らかでなく、それを非破壊で評価する手段も確立されていないという問題があった。

　そこで、本研究ではグルコース、エチレングリコール、テレフタル酸の各炭素源で細菌ナノセルロースを培養し、ラマン分光と赤外分光で分子構造を比較することにより、この課題に取り組んだ。収量はエチレングリコールで最も高く、結晶性はグルコース、エチレングリコール、テレフタル酸の順に低下した。ラマンスペクトルにはグリコシド結合のひずみを示す波数の偏移が現れ、テレフタル酸では原料が残存することを示す信号も検出された。これにより、PET由来の原料からも生分解性の細菌ナノセルロースを作製できることが示された。Cobolt社製の785 nm半導体レーザーは、このラマン分光において分子の振動情報を得るための励起光源として用いられた。

※この要約は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）に基づいています。

【用語解説】

• バロリゼーション（価値化）：廃棄物や低価値の物質を、有用で価値の高い資源・製品へと変換すること。本研究ではPET廃棄物を細菌ナノセルロースの原料として活用することを指す。
• グリコシド結合：糖分子どうしが酸素原子を介して連結する結合。セルロースではグルコースがこの結合で鎖状につながり、分子間の水素結合とあわせて強度と結晶性を生む。
• 結晶化度：材料中で分子鎖が規則正しく配列した結晶領域の割合。値が高いほど構造が秩序立ち、強度や安定性が高まる。

ラマン分光に使用された785 nmレーザー

　量子フォトニクスでは、光の状態の時間発展は通常、光子数を保つ可逆的なユニタリ変換で記述され、多port干渉計によって実装される。これを光子数の保たれない不可逆な過程へ拡張したものが非ユニタリ変換であり、損失や測定の反作用といった開放系の現象を記述する。線形光学をこの領域へ拡張すると、散逸やデコヒーレンス、一般化測定の模擬が可能になることから、非ユニタリ変換は近年重要性を増している。その代表例がコヒーレント完全吸収（CPA）であり、これは損失媒質が両側から入射する光を、媒質自体のみならず入力光の相対位相に応じて部分的あるいは完全に吸収する現象である。CPAは任意の光子数を持つフォック状態へ拡張でき、単一光子では決定論的な吸収・透過が、二光子NOON状態では線形媒質中でも非線形的な振る舞いが生じ、状態選択的なろ過や光子相関の操作を可能にする。

　しかし、従来の量子CPA実験は再構成不可能な固定素子に依存しており、吸収体の媒介変数が固定で動作点が限られ、入力位相の制御に可動部を要したため、安定性や調整速度に制約があるという問題があった。

　そこで本研究では、量子コヒーレント吸収をプログラム可能な集積フォトニック回路上で模擬し、これらを解決した。損失ビームスプリッタ変換を準ユニタリ分解法により補助モードを介して8モードのClements型万能干渉計へ埋め込み、CPAの全媒介変数を可変とした。単一光子状態では完全透過と完全吸収の位相制御による連続調整を、二光子NOON状態では決定論的単一光子吸収と確率論的二光子吸収の切替を観測し、反凝集や束化といった非古典効果も確認した。古典Fisher情報は単一光子で1、NOON状態で3.4に達し、ショットノイズ限界2を超えハイゼンベルク限界4に迫った。なお光子対を生成する自然パラメトリック下方変換（SPDC）光源の励起光には、Cobolt社製の連続波ダイオードレーザー（785nm、70mW）が用いられた。

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【用語解説】

• NOON状態: N個の光子が2つのモードのいずれか一方に全て存在する状態の重ね合わせ。位相に対する感度が古典的な光より高く、量子計測において精度向上に有利となる。
• コヒーレント完全吸収（CPA）: 損失媒質に両側から入射する光が、その相対位相に依存して完全に吸収される現象。レーザー発振の時間反転過程とみなせる。
• Fisher情報: 出力の確率分布が入力位相の微小変化に対してどれだけ敏感かを表す量。値が大きいほど、与えられた測定で達成できる位相推定の精度（Cramér-Rao限界）が高いことを意味する。

分光に使用された785nmレーザー

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　固体中の単一光子発光体は、量子ネットワークや分散型量子計算の基盤として近年急速に研究が進められている。中でも炭化ケイ素中のケイ素空孔(V2中心)は、スピンと光の界面をもつ次世代の有力候補である。こうした応用では複数の発光体を干渉性のある光学遷移を介して接続するため、狭く安定な光学遷移が求められる。また、市販のバルク成長炭化ケイ素は大量生産が可能で広く入手できる汎用材料であり、量子技術開発への応用が期待される。

　しかし、母材内部や表面の電荷揺らぎに起因するスペクトル拡散は遷移周波数を変動させる大きな課題であり、加えてレーザー照射自体がこの拡散を助長する問題がある。さらに、従来の測定法は連続的なレーザー照射で系を大きく乱すため、線幅や拡散速度を曖昧さなく決定できない問題がある。

　そこで本研究では、パルス的なチェック・プローブ方式を導入することで解決した。本手法は高帯域であり、系への擾乱を最小に抑えつつ拡散速度・イオン化速度・均一線幅を定量的に抽出できる。市販バルク成長4H炭化ケイ素中のV2中心に適用した結果、レーザー照射下では大きなスペクトル拡散(毎秒1ギガヘルツ超)が見られる一方、光学遷移は約35メガヘルツと狭く、暗状態では1秒以上安定であることを示した。さらにランダウ・ツェナー・シュテュッケルベルク干渉により、光学コヒーレンス時間T2=16.4(4)ナノ秒が寿命限界に近いことを明らかにした。ここでCobolt社製の785nm発振器(06-MLD785)は再励起光源として、V2中心とその周囲の電荷状態を初期化(乱雑化)する目的で使用された。

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【用語解説】

• スペクトル拡散：発光体周囲の電荷の揺らぎがシュタルク効果を介して光学遷移周波数を時間的に変動させる現象。線幅が見かけ上広がる原因となる。
• ゼロフォノン線：発光体が格子振動(フォノン)を伴わずに光を吸収・放出する際に現れる鋭い遷移線。干渉性のある光子源として重要。
• ランダウ・ツェナー・シュテュッケルベルク干渉：強い交流電場で遷移を繰り返し横切らせた際に生じる量子干渉。光学コヒーレンスとラビ周波数を分離して評価できる。

再励起に使用された785nmレーザー

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　固体中の単一光子エミッターは、量子誤り訂正の基本要素や複数ノードからなる量子ネットワークの実証を可能にしてきたことから、量子技術の有望な基盤として研究が進められている。固体エミッターとは、半導体や絶縁体結晶中の欠陥準位が離散的なエネルギー状態をもち、単一の光子を放出する発光中心である。複数のエミッターをコヒーレントなスピン光学界面を介して接続する用途では、狭く安定した光学遷移が必要である。本研究が対象とする炭化ケイ素中のk格子位置のシリコン空孔(V2中心)は、こうした量子ネットワーク向けの次世代候補とされる発光中心である。市販のバルク成長炭化ケイ素は大面積で安価に入手できる材料であり、これを量子技術に利用できれば応用展開上の利点が大きい。

　しかし、バルク材料中や表面の電荷不純物の揺らぎに起因するスペクトル拡散は、シュタルク効果を介して光学遷移周波数を変動させ、特にナノ構造に組み込んだ場合に深刻な課題となる。さらに、エミッターを観測・操作するためのレーザー照射自体がこの拡散を増悪させる。従来の測定手法は、連続的なレーザー照射によって系を大きく乱すため、異なる照射条件下での遷移線幅と拡散速度を明確に決定することが困難であった。

　そこで本研究では、繰り返しレーザー照射時間を拡散時間より十分短く抑える高帯域の「チェックプローブ」分光法を導入することで解決した。電荷状態の再初期化を担うリポンプレーザーには、Cobolt社製785nmレーザーを用い、V2中心とその環境の電荷状態を撹乱する目的で使用した。本手法により、レーザー照射下では毎秒ギガヘルツ規模の強いスペクトル拡散がある一方、暗状態では遷移が1秒以上安定して保持され、約36 MHzの狭い均一線幅をもつことを定量的に示した。さらにランダウ・ツェナー・シュテュッケルベルク干渉の観測から、光コヒーレンス時間をT2 = 16.4(4) nsと決定し、これがほぼ寿命限界に達することを明らかにした。

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分光に使用された785nmレーザー

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　希土類元素を添加したアップコンバージョンナノ粒子（UCNPs）は、低強度の近赤外光励起により短波長の発光を生じる独自の波長変換材料であり、生体撮像、生体検知、薬物送達、光線力学療法など多様な分野で注目を集めている。UCNPsの光吸収能を補う手法として、吸収断面積の大きい有機色素を光捕集用の増感剤として粒子表面に修飾する色素増感法が有効であり、アップコンバージョン発光（UCL）を数桁増強できることが報告されている。代表的な増感色素であるIR806は、ヘプタメチンシアニン骨格を有する近赤外蛍光色素であり、UCNPs表面のYb³⁺イオンへの励起エネルギー移動を介してUCLを増強する。色素からYb³⁺への主要なエネルギー移動機構として、一重項励起状態を経由する経路と三重項状態を経由する経路の二つが提唱されており、その解明が色素増感UCNPsの設計指針を得るうえで重要である。

　しかし、色素とUCNPsの相互作用に関する光物理学的理解は依然として不十分であり、主要な増感機構について先行研究間で矛盾する結論が導かれていた。その原因の一つは、色素分子内の暗状態（三重項状態や光酸化還元状態など）への遷移を直接観測する有効な手段が欠如しており、増感過程における各電子状態の寄与を定量的に評価することが困難であった点にある。

　そこで、本研究では過渡状態（TRAST）励起変調蛍光分光法を中心に、蛍光相関分光法、蛍光寿命測定、分光蛍光・分光光度法を組み合わせた体系的手法を確立し、IR806(II)の光物理過程とUCNPsとの相互作用を解明した。TRAST測定においては、Cobolt社製785 nm半導体レーザー（06-MLD）を励起光源として使用し、音響光学変調器で矩形パルス列を生成して試料を励起した。その結果、IR806(II)のS₁一重項励起状態からYb³⁺への直接的なエネルギー移動が支配的な増感機構であることが同定され、空気飽和条件下では三重項状態を経由する経路の寄与は無視できることが示された。さらに、ナノ粒子表面でIR806(II)が非蛍光性のH会合体を形成し、約100 μs以上の光照射で解離すること、また10〜100 msの長時間照射では光酸化還元暗状態が蓄積してUCL増感効率を低下させることが明らかとなり、色素増感UCNPsには最適な励起パルス幅が存在することが実証された。

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TRASTに使用された785nmレーザー

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　細菌芽胞による汚染は、食品産業および医療分野において深刻な課題である。特にBacillus cereus群による汚染は食中毒の発生原因となり、経済的損失も大きい。細菌芽胞は高温・低温、エタノール、アンモニウム系薬剤など多くの一般的な消毒法に対して高い耐性を示すため、効果的な除染方法の開発が求められている。次亜塩素酸ナトリウムは家庭用漂白剤や病院用消毒剤の有効成分として世界中で広く使用されており、塩素放出剤としてアミノ酸の塩素化を通じて細菌芽胞を含む生体物質を分解する。芽胞の不活化は、次亜塩素酸（HOCl）が芽胞内部に浸透し、内膜やDNAなどの細胞成分を直接攻撃することで起こると考えられている。

　しかし、次亜塩素酸塩の芽胞に対する殺菌効果は文献によって大きく異なり、実験条件の違いから直接比較が困難であった。市販の次亜塩素酸ナトリウム溶液は安定性を保つためpH12以上のアルカリ性で供給されるが、この高pH条件では芽胞殺菌効果が著しく低下する。一方、中性付近のpHでは殺菌効果は向上するものの、溶液の安定性が損なわれ保存期間が短くなるという問題があった。

　そこで、本研究ではpH7.0から12.0の範囲で次亜塩素酸塩溶液のpHを系統的に調整し、病原性Bacillus cereus株に対する殺芽胞効率を調査した。その結果、pH11.0以上では芽胞生存率の低下がほとんど見られなかったが、pH11.0から9.5の間で4-log（99.99%）の芽胞減少が確認された。さらに、pH9.5では溶液の安定性も維持されることが明らかとなった。芽胞への作用機序を解明するため、Cobolt社製785nm波長のレーザー発振器を光源として用いたレーザーピンセット型ラマン分光装置により、処理後の芽胞の生化学的変化を分析した。その結果、低pH条件では芽胞の透過性が増加し、芽胞核心部からカルシウムジピコリン酸が放出されることが示された。

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論文で使用されたラマン分光用785nmレーザー

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　農薬（殺虫剤・除草剤・殺菌剤）は現代農業において作物を病害虫から守る上で重要な役割を担っており、食品安全・環境保護の観点から残留農薬の迅速かつ正確な検出技術の開発が強く求められている。ラマン分光法とは、分子に光を照射した際に生じる非弾性散乱（ラマン効果）を利用して、分子の振動・回転状態を反映した固有のスペクトル（指紋）を非破壊・ラベルフリーで取得できる分析手法であり、農薬検出をはじめ環境モニタリングや臨床診断など幅広い分野で応用が進んでいる。近年では、主成分分析（PCA）や階層型クラスター解析（HCA）、ランダムフォレストなどの機械学習手法との組み合わせにより、複雑なスペクトルデータからの自動分類・識別が可能となり、専門知識を持たない利用者にも扱いやすい検出システムの実現が期待されている。

　しかし、既存のラマン分光を用いた農薬検出研究では、対象農薬の種類が少数に限られており、得られたデータは文献間や測定者間で再現性に乏しく、特定用途への応用に適した信頼性の高いスペクトルデータベースが整備されていないという問題点がある。また、532 nmなど短波長の励起光を用いた場合、試料由来の蛍光がラマンピークを覆い隠し、スペクトルの解析精度を低下させるという課題も指摘されていた。

　そこで本研究では、蛍光干渉を低減できる785 nmの励起波長を採用した自作ラマン分光装置を構築し、14種の農薬標準試料に対して各試料20回以上の繰り返し測定を実施することで、400〜1700 cm⁻¹の範囲における包括的なラマン指紋ライブラリを世界で初めて構築した。励起光源には、広い波長域・低ノイズ・高出力を特長とするCobolt社製785 nmレーザー（Cobolt 08-NLD、最大出力400 mW）が使用され、農薬粉末試料へのラマン励起およびシリコン基板上の食品抽出物の計測（200 mW）に用いられた。PCAおよびHCAにより14種農薬は4つのクラスターに分類され、ランダムフォレスト分類器では精度・適合率・F1スコア・感度がいずれも100%を達成した。さらに、キュウリ・ピーマン・小麦粉に農薬をスパイクした実試料においても10 µM濃度での検出と正確な分類に成功し、構築したシステムの実用性が実証された。

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論文で使用されたラマン分光用785nmレーザー

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　微小流体工学や統合型微小分析システムの発展に伴い、微量な液体の混合技術は極めて重要な役割を担っている 。粘性効果が支配的な微小流路内で流体を駆動する有望な力の一つがマランゴニ力である 。マランゴニ力とは、温度勾配に起因する気液界面の表面張力差によって生じる力であり、これによって誘起される流動をマランゴニ流と呼ぶ 。金ナノ島膜（GNF: Gold Nanoisland Film）を用いた熱プラズモン効果は、光エネルギーを吸収して極めて短時間で熱に変換する特性を持ち、局所的な可動熱源として機能する 。この膜は薄膜でありながら可視から近赤外領域で高い光吸収率を示し、接触する液体を迅速に加熱できる利点がある 。熱プラズモン加熱によって生成された微小気泡の周囲には、高度に局在化した熱発生により強い温度勾配が形成され、粒子の収集や分級に有効な高速流動を精密に制御することが可能である 。

　しかし、非脱気水を用いた従来の系では、加熱によって生成される気泡は水蒸気だけでなく溶存空気の拡散を含んだ空気気泡となり、加熱中に気泡が連続的に成長して直径の制御が困難であった 。また、マランゴニ力は温度勾配に対して極めて敏感であるため、電熱線のような固定式加熱源では、気泡の位置や大きさに合わせて流動を柔軟に制御することが難しいという課題が存在した

　そこで、本研究では溶存気体を除去した脱気水を使用することで、直径約10μmの安定した水蒸気マイクロバブルを生成し、急峻な温度勾配を形成することで極めて高速な流動を実現した 。加熱源にはCobolt社製の波長785nmの連続波発振ダイオードレーザー（使用出力31mW）を使用し、金ナノ島膜上の微小領域を局所的に加熱して気泡生成とマランゴニ流の誘起を行った 。その結果、気泡近傍で1m/sを超える極めて高い流速が推定され、この流動が「ストークスレット」と呼ばれる粘性流の基本解で精度良く記述できることが示された 。

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論文で使用されたCoboltのレーザー

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　細菌が過酷な環境下で形成する細菌芽胞は、極限温度や化学物質に対して極めて高い耐性を持ち、数千年以上も生存可能である 。そのため、医療、産業、防衛の分野において、これら病原性の芽胞を確実に不活化（死滅させること）し、その成否を迅速に評価する手法の確立は極めて重要である 。紫外線（UV-C）照射は、表面や浮遊状態の芽胞を不活化する標準的な手法として広く普及している 。芽胞の内部には、DNAを保護する役割を担うジピコリン酸（DPA）と呼ばれる特殊な化合物が高濃度で含まれており、この物質や蛋白質の分光学的（光との相互作用を調べる）特性を観察することで、不活化の進行度を把握できる可能性がある。

　しかし、紫外線が芽胞の分光学的特性や微細な形態に与える詳細な影響についての理解は、いまだ限られている 。現在、芽胞の生存能力を判定する標準手法は寒天培地を用いた培養法であるが、結果を得るまでに最大48時間を要し、迅速な評価が困難である 。また、個別の分析手法だけでは、不活化過程で生じる複雑な化学的変化や構造的破壊の連続的な過程を明確に解明するには不十分である 。

　そこで本研究では、吸光・蛍光分光法、ラマン分光法、および電子顕微鏡を組み合わせることで、紫外線照射による芽胞の変化を多角的に調査した 。個々の芽胞の化学組成の変化を非接触で詳細に分析するため、Cobolt社製の発振器（波長785 nm、出力120 mW）を光源としたレーザー捕捉ラマン分光装置が用いられた 。 分光分析の結果、紫外線照射に伴い、蛋白質を構成するアミノ酸（トリプトファンやチロシン）の信号が指数関数的に減衰する一方で、DPAが光反応を起こして二量体化（二つの分子が結合すること）し、その信号がロジスティック曲線に従って増加することが判明した 。ラマン分光分析によれば、照射開始10分から20分でDPAが急速に放出されるが、蛋白質の骨格であるアミドI帯は比較的高い紫外線耐性を示し、分解が緩やかに進行することが確認された 。電子顕微鏡観察では、芽胞の収縮、内部物質の漏出、および外層の蛋白質構造の崩壊が直接的に示された 。これらの知見は、不活化処理後の芽胞の生存能力を判定するための新たな分光学的指標として活用できるものである 。

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ラマン分光に使用された785nmレーザー

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　近年、高性能なプラズモン材料の開発が急速に進展している。特に、金や銀に代わる低コストで耐久性の高い材料として注目されているのが窒化チタン（TiN）である。TiNは、金属様の導電性、高い熱的および化学的安定性、さらには高い生体適合性を有しており、耐火性プラズモン材料としてユニークな特性を備えている。そのため、TiNはバイオ電子・医療デバイス用の電極、光熱変換材料、電気触媒材料、さらには光学センシング基板としての応用が模索されてきた。このような応用の鍵となるのが、TiNの局所表面プラズモン共鳴（LSPR）によって生じる近接場の光増強効果である。LSPRは可視から近赤外領域にわたり存在し、その共鳴波長や強度はナノ構造の設計によって精密に調整可能である。特に、ナノ粒子、ナノチューブ、ナノロッド、ナノキューブなど様々な形状のTiNナノ構造体が報告されており、それぞれが特有のプラズモン活性を示す。また、光学特性の評価には主にUV-Vis分光法が用いられており、TiNが持つ広範な吸収特性が確認されている。その中でも、分子のラマン散乱を著しく増強する表面増強ラマン散乱（SERS）分光法は、TiNの近接電磁場の強度を定量的に評価できる強力な手法として期待されている。SERSは、プラズモン性材料が提供する局所電磁場によって、近傍の分子のラマン信号が増幅される現象であり、ナノ構造材料の光増強能力を直接かつ定量的に反映する。

　しかし、これまでのSERSを用いたTiN電極の評価では、電磁場増強効果（EME）を純粋に反映しているとは限らなかった。従来の研究では、測定に使用される分子がTiN表面に直接吸着または化学吸着していた。特に、ローダミン6Gやメチレンブルーのような強吸収性色素を用いた場合、共鳴ラマン効果および化学的増強効果が複合的に作用し、得られたラマン増強因子（REF）が電磁場のみの寄与とは言えなくなる。その結果、実験的に得られるREFから電磁場増強因子（EF）を正確に導出することが困難であった。さらに、これまでの評価ではUV-Visスペクトルが主に用いられていたが、これは空気中や真空中での測定であり、実際の電解質溶液や電位下でのセンサ動作条件を十分に反映していなかった。

　そこで、本研究では非吸着性分子であるアジドベンゼン（AB）をプローブ分子として用い、SERS分光法によりナノ構造化TiN電極の電磁場増強効果を定量的に評価した。アジドベンゼンはTiN表面と化学結合を形成しないことが電気化学測定により確認されており、化学的増強効果の寄与を最小限に抑えた。TiO₂ナノチューブを前駆体とし、950°Cでアンモニア中でアモノリシス処理することによりTiNへと変換し、部分的に崩壊したナノチューブ構造を持つTiN電極を作製した。この構造は、光の閉じ込めとプラズモン効果を併せ持ち、高い近接場増強能を有する。SERS測定は、可視から近赤外までの5波長（413, 514, 594, 647, 785 nm）で実施され、各波長におけるABのラマン信号の増強因子（REF）が算出された。特に785 nm励起において最大REF ≒ 14、対応するEF ≒ 3.9が得られ、強い電磁場増強効果が確認された。また、近接場と遠方場の光応答は、厳密結合波解析（RCWA）を用いて数値シミュレーションされ、実験結果と良好な一致を示した。700 nm付近での光吸収とEFの極大は、格子共鳴による集団的なプラズモンモードの寄与によるものであり、このナノ構造TiN電極が高い局所秩序性を有していることを示唆する。

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表面増強ラマン分光に使用された594nmと785nmのレーザー

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