電子と正孔の束縛対である励起子は、光と強く結合する準粒子であり、個々の分子やイオンとの相互作用に対して本質的に高い感度を有することから、単分子検出への応用が注目されている。半導体単層壁炭素管（SWCNT）中の励起子は、近傍の電荷や吸着分子に鋭敏に応答し、単分子光学検出器としての実証が進められている。一方、水和陽子は生体内のイオン輸送、酵素触媒反応、およびエネルギー変換過程において中心的な役割を担っており、そのナノ計測は科学的に重要な課題である。

　しかし、励起子の応答は環境雑音に容易に埋もれ、従来の計測では管軸方向の空間平均化により、特定の相互作用部位や化学事象への帰属が困難であった。また、水和水素イオンは小さく、固有の光学的特徴を持たず、水和構造が高速に揺動するため、分光学的に最も検出困難な化学種の一つであった。pH計はアンサンブル平均値しか報告できず、走査型トンネル顕微鏡や低温電子顕微鏡等の手法も、単イオン感度の欠如や非常温条件への制約という問題点があった。

　そこで、本研究ではsp³量子欠陥を導入したSWCNTの外壁をパリレンC保護膜で被覆し、管内部のみを水やイオンに開放する「細孔中の捕獲器（TIP）」構造を構築することによって、室温・液相条件下での単一水和水素イオンの光学的検出を実現した。欠陥に局在化した励起子が水和水素イオンと衝突すると、離散的かつ可逆的な発光エネルギーの切り替えが強度階段として観測され、確率的な捕獲・脱離事象が個別に識別された。さらにH⁺とD⁺の滞留時間差（同位体効果）も単一欠陥で分解された。計測にはCobolt社製561 nmレーザー（Cobolt Jive 500）を励起光源として用い、E₁₁およびEsp3励起子を生成し、超分光撮像による事象分解計測を行った。

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励起に使用された561nmレーザー

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　従来の電子素子が速度や寸法の面で性能限界に近づく中、高速かつ低消費電力の情報処理手法として全光学的操作が注目されている。特に、遷移金属ダイカルコゲナイド（TMD）と呼ばれる原子層半導体は、ブリルアンゾーンのK点とK’点にエネルギー的に縮退しつつ非等価な二つの谷（バレー）を有し、円偏光によって選択的に励起できることから、バレートロニクスと呼ばれる二値情報処理の基盤として研究が進められている。TMD単層膜における第二高調波発生（SHG）は、谷偏極の超高速かつ非破壊的な検出手段として有望であり、光シュタルク効果によるコヒーレントな谷偏極生成は、実励起子集団を必要とせず超高速動作が可能である。

　しかし、偏光分解発光法による谷偏極の検出は、バレーおよびスピン寿命よりも遥かに長い時間スケールで平均化された発光を測定するため、超高速な谷偏極状態の時間変化を正確に捉えることができず、さらに電子正孔対の再結合後にしか測定できない破壊的手法であるという問題があった。加えて、室温においては、フォノン散乱や長距離電子正孔交換相互作用により谷偏極度が大幅に低下するという課題もあった。

　そこで、本研究ではWSe₂単層膜において、光学バンドギャップの半分のエネルギーに調整した約150フェムト秒の楕円偏光超短パルス一つで、光シュタルク効果による谷偏極の生成（書込み）とSHG偏光回転による検出（読出し）を室温で同時に実現した。基本波長1500 nm（1s励起子共鳴）において最大18.8%の谷誘起非線形感受率比を観測し、これは非共鳴条件より一桁以上大きい値である。SHG回転角の入力強度に対する線形依存性から、谷偏極の生成機構が二光子吸収ではなくコヒーレントな光シュタルク効果であることを実験とTDDFT計算の双方で実証した。なお、単層領域の同定にはCobolt社製532 nmレーザー（Cobolt 08-DPL）を用い、顕微発光分光法により単層領域の確認を行った。

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単層領域の同定に使用された532nmレーザー

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　放射線が物質に入射した際に可視光を発する現象を利用した検出素子をシンチレータといい、医療用X線撮像や放射線計測など広範な分野で応用されている。近年、ハロゲン化鉛ペロブスカイト材料が新世代のシンチレータ候補として注目を集めている。ペロブスカイトとはABX₃型の結晶構造を持つ化合物群であり、有機陽イオンと無機骨格を組み合わせた有機無機複合型（HOIP）結晶は、低エネルギー放射線に対する高い検出性能を示すことが報告されている。特に臭化物系結晶はヨウ化物系と比較して安定性が高く、より大きな発光量を示すことから、X線撮像への応用が期待されている。

　しかし、従来のハロゲン化鉛ペロブスカイト材料は、鉛陽イオン（Pb²⁺）の毒性という根本的な問題を抱えており、人体や環境への深刻な影響が懸念されている。また、臭化物系結晶の青色発光はX線撮像パネルに用いられる光電変換素子の量子効率が低い波長域に位置するため、検出効率の面でも不利である。さらに、鉛を代替する陽イオン（Sn、Mn、Cuなど）を用いた無鉛材料は、原子番号および原子量が鉛より低いため放射線吸収能が低下するという課題があり、シンチレーション効率の実測値による検証も十分ではなかった。

　そこで、本研究では鉛をスズ（Sn²⁺）で置換した新規無鉛HOIPである(C₆H₅CH₂NH₃)₂SnBr₄結晶を溶液法で合成し、その光学的・シンチレーション特性を実験および密度汎関数理論計算によって詳細に解明した。その結果、バンドギャップ2.51 eV、498 nmの緑色発光、1.05 μsの発光寿命が確認され、20 keVにおける放射線吸収長は0.016 cmと良好な値を示した。241Am線源を用いた測定では室温での発光量は3600±600光子/MeVと低値にとどまり、温度依存放射線発光測定により活性化エネルギー61 meVおよび熱消光速度比129が得られ、室温での熱消光が発光量低下の主因であることが判明した。なお、光量子収率（PLQY）測定においてはCobolt社製320 nm連続波半導体レーザーが励起光源として使用された。以上より、(C₆H₅CH₂NH₃)₂SnBr₄は熱消光という課題を残しつつも、無鉛かつ緑色発光という特性を兼ね備えた新たなシンチレータ候補材料としての可能性を示した。

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励起光源に使用された320nmレーザー

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　不均一系光触媒反応は、低コストかつ環境負荷が小さく、有機汚染物質の分解において生物学的処理よりも高効率であることから、先進酸化法の一つとして注目されている。酸化亜鉛（ZnO）は、約3.3 eVの広い禁制帯幅と60 meVの高い励起子結合エネルギーを有し、自然界に豊富に存在し、低コストで毒性がなく化学的に安定であることから、光触媒材料として広く研究されている。超音波化学法は、微小気泡の生成と崩壊により局所的な高温高圧状態を生じさせ、迅速な結晶核生成を促進できるため、ナノ材料合成において簡便かつ効率的な手法である。ZnO格子への遷移金属元素の添加は、光学特性、磁気特性、電気特性、および光触媒特性の向上に有効であり、特にCu²⁺およびMg²⁺イオンは母体格子内に内因性・外因性欠陥を生成し、可視光領域での光吸収を増大させる能力を持つ。

　しかし、ZnOの光触媒活性は、光励起により生成した電子と正孔の再結合速度が速いため制限されるという問題がある。

　そこで、本研究では超音波化学法を用いてCu²⁺およびMg²⁺を単独添加および共添加したZnOナノ粒子を合成し、その光触媒特性および発光特性を評価した。X線回折によりすべての試料でウルツ鉱型六方晶構造が確認され、二次相は観察されなかった。紫外線C照射下でのメチレンブルー色素の分解試験において、1%Mg添加ZnOが最も高い光触媒活性を示し、80分後に99.4%の色素濃度低減を達成した。これは表面欠陥の形成により電子-正孔対の再結合が抑制されたためである。一方、Cu²⁺とMg²⁺の共添加試料では粒子の凝集により全体表面積が減少し、光触媒性能が低下した。犠牲剤試験により、OH・ラジカルが本系の光触媒反応における主要活性種であることが判明した。発光測定にはCobolt社製355nmレーザー Zoukを励起光源として使用し、ZnO格子内の欠陥に起因する緑色および赤色領域の発光が観測された。

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励起光源に使用された355nmレーザー

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　半導体を基盤とするフォトニック集積回路は、微小スケールで光を操作する高密度な基盤として、光通信、非線形光学、量子フォトニクス、生体センシングなど幅広い応用が期待されている。特に窒化ケイ素（Si₃N₄）は広い透過波長域、低伝搬損失、CMOS製造工程との互換性から有望な光導波路材料として注目されている。これらの回路の性能を最大化するには、導波路内部の共鳴モード、すなわち光場の空間分布を詳細に把握することが不可欠である。現在、こうした電磁共鳴モードの二次元的特性評価には、近接場光学顕微鏡（NSOM）や電子エネルギー損失分光（EELS）イメージングが主に用いられている。

　しかし、NSOMAやEELSは視野が狭く、高価かつ複雑な装置を必要とするため、産業的な大規模検査には適していない。一方、遠視野光学顕微鏡は非接触で広範囲の観察が可能であるが、回折限界により誘電体ナノ構造内部の共鳴モード微細分布の可視化には至っていなかった。

　そこで、本研究ではレーザー走査型飽和励起（SAX）顕微鏡法を適用し、光熱非線形散乱信号を抽出することで、この問題を解決した。Si₃N₄ナノワイヤにおいて、共鳴モードの腹の位置で光吸収が増大し、熱光学効果による散乱非線形性が生じることを実験的に確認した。3次非線形散乱信号を用いた画像再構成により、空間分解能を1.7倍向上させ、従来の遠視野光学顕微鏡では観察不可能であった周期的共鳴モード分布の可視化に成功した。光源には波長561 nmのCobolt社製連続波レーザー（Cobolt Jive）を用い、ナノワイヤの光熱非線形散乱応答を誘起するための励起光として使用した。

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レーザー走査型飽和励起顕微鏡法に使用された561nmレーザー

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　ABX₃構造(ペロブスカイト構造)を持つハロゲン化ペロブスカイトは、組成により禁制帯幅を制御可能であり、太陽電池や発光素子への応用が急速に進められている。特にメチルアンモニウム鉛臭化物ペロブスカイト（MAPbBr₃）は、直接遷移型の禁制帯を有し、高い光発光量子収率と製造の容易さから注目を集めている。ペロブスカイト太陽電池は変換効率25%を超え、発光ダイオードの量子効率も30%を上回るに至っている。一方、高い熱的・機械的安定性と広帯域吸収特性を持つ単層炭素ナノチューブ（SWCNT）は、その中空構造を利用した物質内包の基盤として期待されている。

　しかし、ペロブスカイトは水分、酸素、光、熱に対して化学的に不安定であり、実用素子への応用が困難である。また、結晶サイズの違いにより光発光波長が変動し、柔らかい格子構造に起因する強い電子-格子相互作用が自己捕獲励起子状態を生じさせ、発光スペクトルの広幅化と不均一性をもたらすという問題があった。

　そこで、本研究ではMAPbBr₃ペロブスカイトをSWCNT内部に気相法で内包することにより、これらの課題を解決した。内包により一次元ペロブスカイト構造が形成され、528 nmに単一の狭帯域発光を示し、従来の単結晶で見られた540〜600 nmの広帯域発光が均一化された。また、SWCNT へのp型ドーピングによりシート伝導率が約2倍に増加した。テラヘルツ時間領域分光法において、Cobolt社製473 nm連続波半導体レーザーによる光照射下で18±3%の伝導率低下、すなわち負の光伝導応答が観測され、省エネルギー型光検出器等への応用可能性が示された。

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伝導率測定に使用された473nmレーザー

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　光導波路は、データ通信から光センシングまで幅広い応用を持ち、現代フォトニクスにおいて中心的な役割を担っている。特に光ファイバーは微小寸法で製造可能であるため、内視鏡検査などの生体内医療処置に広く利用されている。マルチモード光ファイバー（MMF）は、波面整形技術と組み合わせることで、脳組織のような繊細な部位にも到達可能な超細径内視鏡として機能し、高解像度撮像を実現できる。一方、自然界には海綿動物が生体内で常温常圧条件下においてガラス骨格を形成する例が存在する。六放海綿綱や普通海綿綱に属する海綿は、骨片と呼ばれる微細なガラス要素から骨格を構築しており、六放海綿綱の繊維状骨片については既に光導波路としての機能が実証されている。

　しかし、従来のシリカ系光ファイバーは製造に高温処理を必要とし、多大なエネルギーコストを伴うという課題がある。また、六放海綿綱の骨片については光学特性の研究が進んでいるものの、全海綿種の約85%を占める普通海綿綱の骨片が光ファイバー応用に適するかどうかは未解明であった。

　そこで本研究では、普通海綿綱に属するオレンジ球海綿（Tethya aurantium）から抽出した針状骨片の光学特性を調査した。Cobolt社製532nmレーザー（Cobolt Samba）を励起光源として用い、骨片への光結合実験を行った。偏光測定の結果、骨片の固有複屈折は低いことが判明した。また、波面整形実験では、骨片出射端面上に12個の焦点を生成することに成功し、開口数0.60±0.07という高い値と21.0±5.0%の出力比を達成した。これらの性能は人工マルチモードファイバーと同等であり、生物由来ガラス繊維が持続可能かつ低コストな光ファイバー代替材料として有望であることを示している。

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偏光と波面測定に使用された532nmレーザー

　二次元ハロゲン化鉛ペロブスカイトは、頂点を共有したハロゲン化鉛八面体からなる無機層と、大きな有機陽イオンの層が交互に重なった量子井戸超格子構造を持つ半導体である 。この物質は、光電変換素子や磁気工学、強誘電体などの分野で極めて高い将来性を有しており、近年活発に研究が行われている 。その最大の特徴は、有機陽イオンの運動状態や無機層の歪みを制御することで、禁制帯幅や励起子結合エネルギーといった物理的性質が異なる多様な構造相を創出できる点にある 。同一の材料でありながら異なる構造相や添加物濃度を持つ領域を繋ぎ合わせた半導体ホモ接合は、機能的な素子設計において重要である 。特に、異なる元素を用いるヘテロ接合で懸念されるイオンの相互拡散が、ホモ接合では大幅に抑制されるため、界面の安定性が高く、高品質な結晶成長が可能となる 。熱力学的な変数である温度や圧力は、これらの構造相を制御するための極めて有効な手段である 。

　しかし、温度変化や圧力印加といった熱力学的な操作によって得られる構造多形の多くは、常温常圧の環境下では不安定な相であり、接合構造として維持することが困難であるという課題が存在する 。

　そこで、本研究では、少量の異なる有機陽イオンを添加して構造を固定する「相固定化」技術を用いることで、この課題を解決した 。具体的には、ブチルアンモニウムを含むペロブスカイトにペンチルアンモニウムを少量添加することで、温度低下や圧力上昇に伴う相転移を抑制し、特定の無秩序相を安定化させることに成功した 。この手法により、秩序相と無秩序相が同一平面上で繋がった横型ホモ接合をエピタキシャル成長によって作製し、外部刺激による光学特性の制御や方向性を持った励起子拡散を実現した 。物性評価においては、Cobolt社製の波長488 nmの連続波発振器を圧力依存性の発光測定の励起光源として用い、また波長633 nmの発振器を低周波ラマン分光による構造変化の追跡に活用することで、その有効性を実証した 。

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論文で使用されたラマン分光用レーザー

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　超高速で光学特性を制御できる材料は、情報処理や能動光学素子の高度化に重要であることから研究が進展している。バナジウム二酸化物は温度や光照射により絶縁体から金属へ相転移する強相関酸化物であり、その転移はフェムト秒時間領域で生じる特性をもつ。また低温単斜晶相では結晶軸に沿った光学異方性を示す。レーザー誘起周期表面構造は、強いパルス光照射によりナノ周期の溝を自己組織的に形成する現象であり、光機能制御への応用が期待されている。本研究は単結晶バナジウム二酸化物において、結晶性を保持したまま方向制御可能な表面構造形成を実現するものである。

　しかし、従来のレーザー加工では表面が非晶質化や多結晶化しやすく、鋭い相転移特性が損なわれる問題があった。また形成構造は主に入射偏光方向に依存し、結晶固有の異方性を活用した方向制御や再書き込み性は十分に示されていなかった。

　そこで、本研究では1030nmフェムト秒レーザーにより一時的に金属状態を誘起し、表面波の形成を利用して周期構造を生成した。特に光励起初期に生じる異方的誘電応答により、cm軸方向のみに伝搬する運河化光が発現し、偏光に依存しない副調波構造が形成された。電子後方散乱回折により単結晶性が保持されることを確認した。さらに561nmのCobolt社製CWレーザーを回折光検出に用い、1030nmパルスで相転移を誘起すると回折強度が高速に変化し、可逆的光スイッチ動作を実証した。

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論文で使用されたCoboltのレーザー

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　固体発光材料は、省エネルギー・高耐久性などの特性から、照明、電子機器、医療、農業など多様な分野で利用されている。とりわけ、赤色LED光は、波長610 nm付近の発光が植物の光合成、発芽促進、成長促進に寄与することから、農業用途でも注目されている。これらの用途に用いられる蛍光体材料には、従来よりCaAlSiN3:Eu2+やSi5N8:Eu2+などの複雑な組成の材料が使用されてきたが、これらは原材料が高価で、合成も複雑である。この点、セリウム酸化物（CeO2、セリア）は、単純な化学組成と高い熱安定性を持ち、固体蛍光体のマトリックス材料として有望である。セリアはCe4+とCe3+の間で酸化還元状態を容易に変化させ、酸素空孔（Vo）を生成することで電子伝導性や光学的特性が向上する。さらに、ナノスケールでの構造制御が可能であり、光ルミネッセンス特性の向上が期待されている。
加えて、希土類元素であるEu3+のドーピングにより、CeO2の赤色発光性能は大きく向上する。Eu3+は5D0 → 7F2遷移によって610 nm付近で強い赤色発光を示し、局所対称性のプローブとしても機能する。このため、Eu3+をCeO2にドープしたナノ構造体は、光電子デバイスへの応用が進められている。従来は溶液法、ソルボサーマル法、ゲル法などを用いた多様な合成法が試みられ、形状制御されたCeO2ナノ構造体が報告されている。

　しかし、従来のセリアナノ構造体の合成研究では、結晶成長過程や形態が光ルミネッセンス特性に及ぼす影響についての知見が限られており、特に結晶対称性や欠陥構造と発光効率の関係性については十分に明らかにされていなかった。また、多くの先行研究では、高温（600℃）での長時間（最大144時間）の処理が必要であり、形態の均一性にも課題が残っていた。さらに、界面活性剤などの添加剤を使用する場合、その影響で結晶成長の指向性が変化し、目的とする形状を安定的に得ることが困難であるという問題もあった。特にナノロッドやナノキューブなどの形状制御においては、オストワルド熟成や配向付着など複雑な成長メカニズムが絡んでおり、再現性のある合成手法の確立が求められていた。

　そこで、本研究ではマイクロ波加熱を用いた加圧水熱合成法（microwave-assisted hydrothermal: MAH）により、ユウロピウム8 wt％をドープしたセリアナノ構造体の形状制御と、それがもたらす光学特性への影響を明らかにした。MAH法は、短時間（8分）・低温（100～200℃）・環境負荷が低い条件で、球状、ナノロッド、ナノキューブといった異なる形状のナノ構造体の合成を可能にした。
その結果、温度を上げるにつれて結晶構造の対称性が向上し、欠陥濃度が減少することが明らかとなった。特に200℃で合成したナノキューブは、酸素空孔が少なく、Eu3+の均一分布を示し、赤色発光効率が他の形状に比べて約60倍高かった。これは、(100)面が主に露出することで、Eu3+に適した対称性が確保されたためである。また、蛍光寿命の測定では、結晶性の向上により非放射遷移が抑制され、寿命も延長することが確認された。最長の寿命はナノキューブで591.2 μsであり、球状ナノ粒子やナノロッド（約420～450 μs）に比べて明確な改善が見られた。
さらに、色度座標(CIE1931)においても、ナノキューブは赤RGB原色（0.64, 0.32）に近い(0.63, 0.37)の座標を示し、高純度の赤色発光材として優れた性能を発揮した。Cobolt社製の355 nmレーザー（Zouk）は、この光励起に用いられ、Eu3+の5D0→7F2遷移を効率的に引き出すための発光源として機能した。

※この要約は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）に基づいています。

光励起に使用された355nmレーザー

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