Wang, Z., Kłos, J., Fortner, J., Wang, Y.H. “Capturing Exciton-Proton Collisions in Confined Water.” Research Square, Preprint (2026). https://doi.org/10.21203/rs.3.rs-6521805/v1
電子と正孔が束縛された準粒子である励起子は、光と強く結合し、個々の分子や離子との相互作用に本質的に高い感度を有することから、近年、化学検出への応用研究が急速に進められている。半導体性の単層炭素奈米管（SWCNT）中の励起子は、近傍の電荷や吸着分子に鋭敏に応答し、単分子光学検出器としての実証例がある。また、水和陽子は生体内の離子輸送、酵素触媒、及び能量変換過程において中心的な役割を担っており、その挙動の直接観測は基礎科学上極めて重要である。
しかし、励起子の信号は環境雑音に容易に埋もれ、化学選択性の高い検出は困難であった。さらに、水和陽子はその小ささ、固有の光学的特徴の欠如、及び急速に変動する水和構造のために、奈米尺度での検出が極めて難しい化学種である。従来のpH計は集団平均値しか報告できず、低温電子顕微鏡や走査型透過顕微鏡などの先端手法も、単一離子感度を欠くか、非常温条件を要するため、常温液体水中での個々の水和陽子の直接観測は実現されていなかった。
そこで、本研究ではsp³量子欠陥を導入した(6,5)-SWCNTの外壁をParylene C保護膜で不動態化し、奈米管内部のみを水や離子に曝露する「trap-in-a-pore（TIP）」構造を構築することによって、閉じ込め水中における励起子–陽子衝突の単一離子水準での直接観測を実現した。試料の励起にはCobolt社製561 nmレーザー（Cobolt Jive 500）を使用し、奈米管中のE₁₁励起子及び欠陥捕捉Esp3励起子の超分光撮像を行った。陽子濃度の増加に伴い、欠陥発光の離散的かつ可逆的な波長切替が観測され、単一欠陥部位における確率的な陽子の捕捉・脱離事象が明らかとなった。さらにH⁺とD⁺の滞留時間差（同位体効果）も単一欠陥水準で分解され、本手法の化学選択性が実証された。
※この要約は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）に基づいており、査読前論文です。
励起に使用された561nmレーザー
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