Kumar, K., Uhlig, J., Baruah, R., Yadav, S., Wächtler, M. “Multiexciton absorption cross sections of CdSe@CdS nanorods studied using pump–repump–probe spectroscopy.” Nanoscale, 2026, 18, 5564–5574. https://doi.org/10.1039/d5nr04981d
量子閉じ込め効果によりサイズに依存した光電子特性を示す半導体ナノ結晶は、光触媒、発光ダイオード、太陽電池などへの応用が期待され、近年広く研究が進められている。ナノ結晶に適切なエネルギーの光子が吸収されると、束縛された電子正孔対である励起子が生成される。高強度励起条件下では、単一のナノ結晶内に複数の光子が吸収され、二励起子や三励起子といった多重励起子が形成される。これらの多重励起子は、シェックリー・クワイサー限界を超える効率を持つ太陽電池やナノ結晶レーザーなどの応用において重要である。多重励起子の分布は通常ポアソン統計で記述され、吸収断面積に依存するが、励起子次数による吸収断面積の変化については、一定吸収断面積モデルと状態充填モデルの二つが議論されている。
しかし、多重励起子の吸収断面積を決定することは依然として困難であり、励起条件（バンド端励起かバンド端以上の励起か、同時励起か逐次励起か）によって吸収断面積が異なることが報告されている。また、単一波長解析では固有のスペクトル特徴が欠如しているため、生成された励起子の次数を正確に同定することが困難であった。
そこで本研究では、CdSe@CdSナノロッドに対してポンプ・リポンプ・プローブ過渡吸収分光法を適用し、マルコフ連鎖モンテカルロ法による標的解析を用いてデータを解析することで、三励起子までの高次励起子のスペクトル形状、寿命、および各多重励起子種の吸収断面積を決定した。その結果、400 nm励起において、励起子および多重励起子種の吸収断面積は基底状態種よりも小さく、二励起子の吸収断面積は単励起子および三励起子よりもわずかに大きいことが明らかとなった。
また、本研究では、フェムト秒過渡吸収分光測定において、励起レーザー出力の測定のためにGentec-EO社製Maestroモデル（XLP12-3S-VP-D0熱センサー接続）が使用された。
※本要約は、オープンアクセス論文（CC BY 4.0）に基づいています。
フェムト秒レーザーの出力測定に使用されたパワーメーター
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