Hong, H., Guo, S., Jin, L., Mao, Y., Chen, Y., Gu, J., Chen, S., Huang, X., Guan, Y., Li, X., Li, Y., Lü, X., Fu, Y. “Two-dimensional lead halide perovskite lateral homojunctions enabled by phase pinning.” Nature Communications 2024, 15, 3164. https://doi.org/10.1038/s41467-024-47406-1
背景
二次元ハロゲン化鉛ペロブスカイトは、頂点を共有したハロゲン化鉛八面体からなる無機層と、大きな有機陽イオンの層が交互に重なった量子井戸超格子構造を持つ半導体である 。この物質は、光電変換素子や磁気工学、強誘電体などの分野で極めて高い将来性を有しており、近年活発に研究が行われている 。その最大の特徴は、有機陽イオンの運動状態や無機層の歪みを制御することで、禁制帯幅や励起子結合エネルギーといった物理的性質が異なる多様な構造相を創出できる点にある 。同一の材料でありながら異なる構造相や添加物濃度を持つ領域を繋ぎ合わせた半導体ホモ接合は、機能的な素子設計において重要である 。特に、異なる元素を用いるヘテロ接合で懸念されるイオンの相互拡散が、ホモ接合では大幅に抑制されるため、界面の安定性が高く、高品質な結晶成長が可能となる 。熱力学的な変数である温度や圧力は、これらの構造相を制御するための極めて有効な手段である 。
従来の問題点
しかし、温度変化や圧力印加といった熱力学的な操作によって得られる構造多形の多くは、常温常圧の環境下では不安定な相であり、接合構造として維持することが困難であるという課題が存在する 。
解決方法と結果
そこで、本研究では、少量の異なる有機陽イオンを添加して構造を固定する「相固定化」技術を用いることで、この課題を解決した 。具体的には、ブチルアンモニウムを含むペロブスカイトにペンチルアンモニウムを少量添加することで、温度低下や圧力上昇に伴う相転移を抑制し、特定の無秩序相を安定化させることに成功した 。この手法により、秩序相と無秩序相が同一平面上で繋がった横型ホモ接合をエピタキシャル成長によって作製し、外部刺激による光学特性の制御や方向性を持った励起子拡散を実現した 。物性評価においては、Cobolt社製の波長488 nmの連続波発振器を圧力依存性の発光測定の励起光源として用い、また波長633 nmの発振器を低周波ラマン分光による構造変化の追跡に活用することで、その有効性を実証した 。
※この要約は、オープンアクセス論文(CC BY 4.0)に基づいています。
論文で使用されたCoboltのレーザー
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